2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》（Pokémon Diamond & Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。
新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家，小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间，小智也抵达神奥地区，并在那里和小刚再度会合。机缘巧合，小光救了被火箭队抓走的皮卡丘，三人就一同结伴旅行，展开了新的旅程。
《神奇宝贝珍珠&钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播，网络上能够找到前105集的国语配音。
矢岛晶子 / 小林由美子 / 楢桥美纪 / 藤原启治 / 森川智之
田中真弓,冈村明美,中井和哉,山口胜平,平田广明,大谷育江,山口由里子,矢尾一树,长岛雄一,池田秀一,古川登志夫,古谷彻,大塚周夫,津嘉山正种,草尾毅,大场真人,宝龟克寿,园部启一,柴田秀胜,中博史,阪口大助,竹内顺子,千叶繁,三石琴乃,挂川裕彦,堀秀行,田中秀幸,大友龙三郎,有本钦隆,大塚明夫,玄田哲章,小山茉美,土井美加,野田顺子,渡边美佐,野上尤加奈,林原惠美,水树奈奈,园崎未惠,西原久美子
铃木实里,寺崎裕香,八代拓,大谷育江,佐仓绫音,三宅健太,真堂圭,塾一久,堀江瞬,田边幸辅,志田有彩,青山吉能
置鲇龙太郎,朴璐美,樱井孝宏,岩田光央,松田贤二,水树奈奈,田野麻美
大山信代,小原乃梨子,野村道子,立壁和也,肝付兼太
杉田智和,阪口大助,钉宫理惠,中井和哉,铃村健一,小林优,雪野五月,太田哲治,石田彰,高松信司,子安武人,山崎巧,清水理沙,茶风林
矢岛晶子,小林由美子,楢桥美纪,藤原启治,森川智之,兴梠里美,真柴摩利,林玉绪,一龙斋贞友,佐藤智惠,高田由美,七绪春日,富泽美智惠,三石琴乃,纳谷六朗,森田顺平
高山南 / 山崎和佳奈 / 神谷明 / 小山力也 / 林原惠美
葵あずさ,藤本侑里,橘杏咲,下野纮,小林千晃,千叶翔也,榎木淳弥,武内骏辅
伊濑茉莉也,内山昂辉,田中爱美,贯井柚佳
种崎敦美,神户光步,大塚明夫,森川智之,佐藤利奈,上田燿司,石川界人,江头宏哉
石桥阳彩,榎木淳弥,村濑步,武内骏辅,熊谷健太郎,增田俊树,Lynn,小西克幸,佐藤拓也,鸟海浩辅,寺岛拓笃,杉田智和,天崎滉平,铃村健一,泽城千春,竹内良太,远藤大智,熊谷俊辉,木下纱华
大冢刚央,伊驹百合绘,潘惠美,石见舞菜香,大久保瑠美,高桥李依
齐藤壮马,梅原裕一郎,柿原彻也,福山润,山下大辉,鸟海浩辅,安元洋贵,滨田贤二
白石晴香,小林亲弘,伊藤静,永濑安奈,井上穗乃花,山根绮,茅野爱衣,日高里菜,中原麻衣,千本木彩花,富田美忧,福岛润,大塚芳忠,玄田哲章,田村睦心,田村由香里,杉田智和
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